珠江三角洲地区冬季硫、氮干沉降的来源解析

采用WRF-CMAQ模式对珠江三角洲地区2015年1月进行数值模拟,结合CMAQ的集成源解析方法ISAM对S、N及其干沉降的来源贡献进行分析.结果表明：珠江三角洲地区S、N干沉降量高值主要分布在广佛交界处以及珠江口附近,其逐日变化趋势主要受质量浓度变化影响,但在部分时间段受干沉降速率的影响亦相当显著.珠江三角洲区域内排放源对于S干沉降的平均贡献占比为36.2%,与其质量浓度区域内贡献占比相当,SO₂干沉降速率增加以及背景风场变弱会使区域内贡献占比增加;区域内源对于N干沉降的平均贡献占比为32.4%,远小于其质量浓度区域内贡献占比,当NO₂质量浓度减少,使得HNO₃的质量浓度和干沉降量减少时,区域内贡献占比增加.对于珠江三角洲典型城市,广州S干沉降的本地贡献为27.7%,N为14.2%;江门S干沉降的本地贡献为9.6%,N为8.8%.2个城市对比而言,广州受本地的影响较江门显著,江门受其上风方向广州和佛山两市输送的影响显著,但当背景风场减弱时,江门本地贡献会有明显增加.     

炼化常减压装置挥发性有机物无组织源谱分析

以典型常减压装置中工艺管线无组织逸散VOCs为切入点,选取不同地域的多套常减压装置,参照美国EPA包袋法采样标准,并按照HJ 644-2013标准将气态样品转移到组合三吸附管内,利用气相色谱-质谱仪进行分析检测.结果表明,常减压装置无组织排放的VOCs共含116种物质,以烷烃类、烯烃类和醛酮类物质占主导,其中烷烃类物质占总排放的65%以上.在此基础上,对检出物质占比量进行量化分析,明确了常减压装置VOCs无组织排放因子以2-甲基丁烷、丁烯和苯等物质为主,并检出了微量的萘.相关结论可为炼化企业构建VOCs排放清单提供有力支撑,对于后续精细化管理炼化行业的VOCs排放具有指导意义.     

大型通江湖泊有色可溶性有机物对不同水文情景的响应

鄱阳湖和洞庭湖作为我国面积最大的两个通江湖泊,其湖体水质变化对长江干流水质以及湖区周围居民用水安全至关重要.通过三维荧光-平行因子分析得到4个荧光组分,研究两个湖泊的有色可溶性有机物(CDOM)光谱组成在丰、平和枯这3种水文情景下的变化规律,试图揭示鄱阳湖和洞庭湖CDOM来源及组成对不同丰枯情景的响应机制.结果表明:不同水文情景对鄱阳湖CDOM水质参数影响更为显著,CDOM吸收系数a(254)和溶解性有机碳(DOC)浓度表现为丰水期平水期枯水期(t-test,P0.01),CDOM光谱吸收斜率S_(275-295)表现为枯水期平水期丰水期(t-test,P0.01),洞庭湖a(254)在不同水文情景下差异不显著,比紫外吸收系数SUVA_(254)最大值出现在平水期.平行因子分析法解析三维荧光光谱得到4个荧光组分,枯水期两湖CDOM类蛋白组分贡献率较大,平水期类蛋白组分及类腐殖酸组分贡献率大致相当,丰水期两个湖泊类腐殖酸贡献率占主要部分.在空间分布上,枯水期鄱阳湖4个组分的荧光强度在上游南部湖区偏小,北部偏大,丰水期反之,东洞庭湖4个组分的荧光强度在空间差异上表现为枯水期大于丰水期.鄱阳湖DOC浓度对水位的响应更明显(r~2=0.99,P0.01),东洞庭湖类色氨酸组分C2与水位呈显著性负相关关系(r~2=0.99,P0.05).鉴于此,应根据鄱阳湖、洞庭湖CDOM在不同水文情景下的响应特征,有针对性地对湖区水质进行管理.     

三峡库区支流汝溪河沉积物重金属空间分布及生态风险

为了解三峡库区支流沉积物重金属空间分布、来源及生物毒害效应,选择典型入库支流汝溪河,分4个区域12个采样点采集沉积物柱状样和沿岸土壤样品,分析了Cr、 Ni、 Cu、 Mn、 Zn、 Cd、 Pb和Hg这8种重金属的空间和垂向分布特征.结果表明,沉积物中Cr、 Ni、 Cu、 Mn、 Zn、 Cd、 Pb、 Hg平均含量分别为(79.60±11.87)mg·kg~(-1)、(41.340±4.999)mg·kg~(-1)、(32.69±8.70)mg·kg~(-1)、(823.34±125.76)mg·kg~(-1)、(122.11±22.82)mg·kg~(-1)、(0.393±0.140)mg·kg~(-1)、(29.122±6.811)mg·kg~(-1)和(74.84±39.50)μg·kg~(-1), 8种重金属含量均超过长江水系沉积物背景值,空间上总体表现为受汝溪场镇生活影响河段回水区自然河段,回水区河道沿岸沉积物及土壤中重金属含量均远低于沉积物中,说明河道沿岸沉积物和土壤并不是汝溪河回水区沉积物重金属的主要污染来源.在垂向分布上,受汝溪场镇生活影响河段重金属(除Pb外)含量最大值均出现在8cm处,而自然河段和回水区重金属含量随深度的增加呈下降的趋势.除Ni外,其他几种重金属之间具有显著相关(P0.01),说明汝溪河重金属存在一定的同源性.地累积指数评价得出汝溪河整体呈现Cd和Zn的轻度至偏中度污染.生物毒性效应评价得出,Ni有10%～75%可能对生物造成毒害效应,Cd、 Zn、 Hg、 Cu、 Pb和Cr有10%的可能会出现生物毒害效应.综合效应系数表明汝溪河沉积物重金属的生物毒害风险为低级至中低级.     

秋冬季区域性大气污染过程对长三角北部典型城市的影响

本文基于空气质量及气象监测数据,运用层次聚类分析法、后向轨迹法、潜在源贡献分析等方法,选取长三角北部地区2018~2019年秋冬季的典型污染过程进行分析,并选取该区域代表性的城市（蚌埠）进行深入分析.结果表明,长三角北部地区大气污染受地面弱气压、高湿、低温和静小风等不利气象条件及传输的影响较大.长三角秋冬季区域性污染具有影响范围广和持续时间长等特征,污染类型主要为区域外传输型与区域内累积型.在EP1和EP2两次污染过程中,长三角北部城市PM_2.5浓度均值分别达到131.6 μg·m^-3和115.4 μg·m^-3,前者污染过程较短,但污染物浓度累积较快造成的污染强度大和范围广.利用PSCF和CWT对PM_2.5潜在源定性和定量分析表明,EP1过程PM_2.5由临沂、徐州、宿迁和连云港等污染轨迹密集区域传输到受体城市蚌埠,CWT值处于80以上,最高可达200以上,区域传输实际浓度值较高;EP2过程PM_2.5浓度受宿迁、宿州和徐州等区域内部邻近城市影响,CWT值处于60以上,最高达160以上,说明研究区域内城市间相互影响较大.因此,秋冬季重污染过程中的跨区域大气污染联动,对于缓解长三角北部区域污染程度尤为重要.     

伊洛河流域河水来源及水化学组成控制因素

伊洛河是黄河中游南岸重要支流,由伊河和洛河在洛阳偃师汇合而成.流域上游矿产资源开采活动较多,下游城镇密集,工农业活动分布广泛.为探究不同类型人为活动对伊洛河流域河水水化学组成的影响,分别在丰水期(8月)和平水期(12月)采集伊洛河流域干流和支流河水样品,借助水体氢氧同位素组成和阴阳离子组成的时空分布特征,阐明水体来源以及水化学组成控制因素,说明人为活动的影响途径和方式.结果表明:①洛河干流河水丰水期和平水期δD和δ~(18)O均值分别为-56‰和-7.9‰以及-55‰和-8.1‰,伊河干流河水丰水期和平水期δD和δ~(18)O均值分别为-49‰和-6.9‰以及-53‰和-7.8‰,丰水期和平水期河水主要接受当地大气降水补给;②洛河及伊河干流河水水化学类型均为HCO_3-SO_4-Ca-Mg型,丰水期干流河水Ca~(2+)和HCO~-_3当量浓度占比低于平水期,而丰水期SO_4~(2-)当量浓度占比则高于平水期,显示丰水期较多硫酸盐输入;③碳酸和硫酸参与流域内碳酸盐岩和硅酸盐岩风化过程,洛河流域碳酸盐岩风化较明显,伊河流域硅酸盐岩风化较明显;④伊洛河流域人为输入影响表现在上游河水水化学组成受到金属矿产采选活动影响,下游河水水化学组成受工业废水和城镇生活污水的影响;⑤伊洛河流域上游和下游两种不同类型人为活动是河水硫酸盐硫同位素组成空间上变化的重要原因,上游河水硫酸盐硫同位素组成偏负,证实来自硫化物矿物氧化过程产生的硫酸盐贡献较大,进而间接证实硫酸参与岩石化学风化过程.下游河水硫酸盐硫同位素值偏正,与工业废水和城镇生活污水有关.     

长三角地区近15年大气臭氧柱浓度时空变化及影响因素

基于OMI遥感数据,分析了2005-2019年长三角地区O₃柱浓度的时空分布特征及影响因素,同时采用后向轨迹（HYSPLIT）模型进行对流层O₃来源的解析.结果表明：1从时间分布来看,15年间O₃柱浓度年际变化呈先上升后下降的变化趋势,其中,2005-2010年呈上升趋势,2010-2019年呈下降趋势,2010年和2016年分别达到最大值和最小值,分别为327.79 DU和276.43 DU;季节方面,每年季均浓度值均为春季最大,冬季最小.2在空间分布上,O₃柱浓度高值区在长三角中部及以北地区,且由北向南逐渐降低;四季分布有明显变化,15年的平均季均浓度为春季>夏季>秋季>冬季,高值主要出现在春季,低值出现在冬季.3气象因子上,O₃柱浓度与气温、降水、风速、日照时间呈正相关（p<0.05）,与气压呈负相关（p<0.05）.人为因素上,O₃柱浓度与人口、第二产业及煤炭消费总量呈正相关.4通过不同高度模拟受点气流输送轨迹发现,上海市不同高度的气流轨迹与输送路径相差不大,均能反映O₃的来源与扩散方向.来自华北、黄海地区与西南方向及东海上空的气流汇聚是造成春季O₃柱浓度升高的主要原因,冬季O₃柱浓度低主要是因为来自华北地区高压气流对O₃的扩散作用.5O₃柱浓度与其他物质的空间对比分析显示,NO₂柱浓度、AOD指数、HCHO柱浓度均是影响O₃柱浓度空间分布的重要原因;该地区O₃前体物氮氧化物（NO_x）是引起O₃柱浓度增长的主要原因,两者之间呈显著正相关（p<0.01）;机动车尾气排放对O₃柱浓度水平的贡献不可忽视.长三角地区挥发性有机物（VOCs）是造成O₃柱浓度升高的又一重要原因,其中,人为源是主控原因,占总贡献量的96.9%,植物源占3.1%;人为源中,工业源和生活源贡献较大.     

模拟海平面上升和氮负荷增加对河口感潮沼泽湿地CO2垂直交换的影响

海平面上升和氮负荷增加是入海河流河口面临的两个主要全球性环境问题.揭示河口潮滩沼泽湿地CO₂垂直通量对二者及交互作用的响应,对于科学评估全球变化背景下的河口潮滩沼泽湿地生态系统蓝碳功能具有重要的科学意义.本研究以闽江河口鳝鱼滩中潮滩短叶茳芏湿地为研究对象,在野外原位实施模拟海平面上升、氮负荷增加及二者交互作用的实验处理近1年后,在2019年冬季各月的大潮日白天涨潮前、平潮期及落潮后3个阶段,运用透明静态箱（或遮光布遮光）+Li-6800光合作用仪对短叶茳芏湿地生态系统净CO₂交换（NEE）和生态系统呼吸（ER）进行测定.结果发现,与对照处理相比,冬季尺度3种处理下短叶茳芏湿地生态系统NEE均显著增加;模拟海平面上升影响下短叶茳芏湿地生态系统ER无显著变化;氮负荷增加及二者交互作用下,短叶茳芏湿地ER均显著增加.模拟海平面上升、氮负荷增加及二者交互作用情景下,短叶茳芏湿地生态系统总初级生产力（GPP）均明显增加.研究表明,在未考虑甲烷排放的情景下,即使在冬季,海平面上升、氮负荷增加及二者交互作用将可能增加亚热带河口潮滩半咸水沼泽湿地的碳汇功能.     

拉萨河夏季氢氧同位素空间分布特征及分析

稳定同位素示踪技术是河流水文过程研究的重要方式,可以用来判定河流补给的来源、研究河流与其它水体相互作用、示踪水文循环过程等。本文采用TC/EA-IRMS分析法对拉萨河水体的氢氧同位素进行测定,分析了δD和δ~(18)O的含量及空间分布特征,并分析了拉萨河的同位素效应,包括与大气降水氢氧同位素的关系、氢氧同位素的沿程变化特征、氘过量参数沿程变化、高程效应及大陆效应等。结果表明:拉萨河水体受补给来源、大陆效应、高程效应等因素影响,其水体氢氧同位素也呈现出不同的特征。整体而言,拉萨河水体δD和δ~(18)O随沿程距离增大而下降;δD和δ~(18)O均分布在全球大气降水线和青藏高原东部大气降水线附近,表明大气降水是拉萨河流域主要的补给来源;拉萨河水体的氘过剩参数均大于10‰,且远超全球大气降水线对应的氘过剩参数,说明拉萨河可能存在接受氢氧同位素较贫化的冰雪融水补给。     

末次间冰期以来渭河盆地沉积相变化及其影响

渭河盆地南依秦岭、北邻黄土高原,保存了巨厚的风尘河湖相沉积序列,是研究新生代气候环境演化的理想场所.以位于西安凹陷区域的西安市鄠邑区正庄村获取的14 m钻孔岩心作为研究对象,通过与邻近的渭南黄土剖面粒度曲线和全球LR04深海氧同位素曲线对比,构建了岩心序列的年代标尺,利用粒度、磁化率等指标探讨风尘-湖相沉积对风力和水动力的不同响应.对粒度测试结果采用威布尔分布(Weibull-distribution)拟合方法,提取了4个粒度组分指示不同沉积相及变化,结果表明:(1)西安凹陷鄠邑地区在末次间冰期结束时发生了一次沉积相变,由湖泊沉积转向风成沉积;(2)尽管沉积相发生变化,粒度指标对沉积环境变化响应仍然敏感,与黄土和石笋记录可良好对比,揭示出末次间冰期以来渭河盆地沉积环境的显著变化.